近年来,非贵金属氧还原催化剂是近年来燃料电池中最受关注的研究热点之一,碳载铂及铂合金催化剂是性能最好、使用最广泛的燃料电池氧还原催化剂。但是铂钌等贵金属价格昂贵、资源紧缺严重地制约了燃料电池的商业化进程,因此,在近年来有大量关于金属氧化物、掺杂碳纳米材料等作为替代性氧还原催化剂在碱性电解液中应用的报道。然而,由于催化环境苛刻,对催化剂种类的选择性较强,目前针对酸性电解液的高效非铂氧还原电催化剂的报道较少,因此,开发适用于酸性条件下的稳定、高效的电催化剂也是研究难点之一。IAM团队的来琳斐教授和李宝生副教授通过一个简单而有效的化学过程将非贵金属催化剂负载到氮改性的石墨烯、石墨和活性炭的表面。文中探讨了不同热解温度对催化剂的氧还原性能的影响,并发现在热解温度为750℃时,催化剂具有最高的催化活性,此时金属氮化物周围聚集大量的吡啶氮,从而使材料价带和氧分子π*轨道部分重合,有助于削弱O-O键合,另外金属内核通过3d-2p杂化参与电子转移,并且进一步提升催化效率。因此对于金属氮化物而言,最佳的催化剂构型是氮化物内核及周边的吡啶氮,两者协同促进催化效率。这种催化剂在燃料电池器件中的最大功率密度130 mW cm-2,具有较强的实用性。该工作的第一完成单位为南工IAM。
该项工作发表在:J. Mater. Chem. A, 2016, 4,7148. DOI: 10.1039/c6ta00555a。
文章链接:http://pubs.rsc.org/-/content/articlehtml/2016/ta/c6ta00555a