具有可见光响应的光催化剂能够更加高效的利用太阳辐射能量,实现太阳能到化学能的转换及存储。通过对具有天然纳米结构的硅酸盐矿物进行表界面修饰,控制表面的羟基数量,从而达到调控有机染料分子吸附量的目的。在该工作中,IAM团队李兴鳌课题组基于前期对无机硅酸盐表界面的研究,采用简单的低浓度无机酸酸化处理的天然矿物实现可见光催化分解水制氢速率2.9倍的提升,使用寿命也有大幅提升,可连续稳定制氢128小时以上。该方法采用大量、廉价的天然产物为光催化主体材料,无需繁琐的合成过程,简单的无机酸常温处理调控矿物表面的官能团数量,羟基的数量受到无机酸浓度的影响,低浓度处理下(1 M HCl)凹凸棒石制氢量子效率达到了28.6 %,几乎是已报道的有机染料敏化制氢体系下的最高量子效率。高浓度处理下(5 M HCl)凹凸棒石的Fe-O基团被破坏,失去了光催化制氢的能力。该工作提出的方法具有普适性和易量产的优势,天然矿物的种类可以由该工作的凹凸棒石推广到蛭石、蒙脱土等具有低维纳米结构的天然硅酸盐矿物,也可考虑批量制备,将毫克级的催化剂提升为克级或十克级,对于基于廉价的天然产物光催化制氢具有很好的借鉴作用。该项工作近期发表在ACS Sustainable Chem. Eng., 2016, 4, 4601-4607。
该工作得到了教育部创新团队、国家级协同创新中心项目、国家自然科学基金委等项目的资助和支持。
文章链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.6b00716
文章附件:李兴鳌-acssuschemeng-2016-Visible Light Photocatalytic Water Splitting.pdf